黄霞教授团队：污水处理过程工艺参数对膜曝气生物膜反应器性能的影响

摘 要

摘要：以市政污水为研究对象，对膜曝气生气膜反应器（MABR）工艺运行过程中的操作参数如运行压力、供气流量、混合液悬浮固体（MLSS）浓度、进水氨氮负荷、温度等进行考察，分析其对MABR性能的影响作用，并通过对比MABR区域硝化过程所需的氧气量与氧气传递速率（OTR）、氨氮与总氮的变化规律、微生物丰度检测等分析其脱氮性能。研究表明：供气压力在50~77 kPa时，MABR的供气压力对OTR及硝化速率（NR）无显著影响；供气流量在4.5~8.0 m3/h时MABR的供气流量与OTR呈正相关，而NR随着供气流量的升高呈现先升高后稳定的趋势；温度在14~30 ℃时MABR区的温度对其硝化性能影响较小；MABR区的MLSS与MABR的硝化性能无显著相关性；在提升MABR区氨氮负荷条件下，NR随着MABR区氨氮负荷的升高呈现先升高后稳定的趋势；MABR区氨氮减少量与总氮减少量呈正相关，MABR膜传递的氧气主要用于生物膜上的硝化作用；在微生物丰度上，MABR生物膜上的硝化菌丰度高于活性污泥系统。该研究对实际MABR工程的调试及运行提出了合理的指导意见。

研究背景

膜曝气生物反应器（membrane-aerated biofilm reactor， MABR）是一种融合了膜技术、曝气技术与生物技术的新型污水处理工艺，其中MABR膜不仅作为该工艺微生物生长的载体，又为附着在膜表面的微生物提供氧气，氧气由MABR生物膜内侧传递到污水侧，污染物则由污水侧传递到MABR生物膜内侧，形成了靠近污水侧的厌/缺氧层与靠近透氧MABR膜侧的好氧层生物膜结构。MABR工艺具有以下优势：1）实现了污染物与氧气的异向传质，打破了传统生物膜法同向传质的特点，传质效率高；2）传氧过程为无泡传氧，区别于传统有孔曝气的传氧模式，传氧效率高；3）采用膜材料作为微生物载体，相较传统的生物载体填料，具有膜比表面积大、填充率高、生物量丰富的特点，处理能力强。

MABR膜材质的特点与其形成的独特的氧化还原分层结构，使其逐渐成为环境工程领域研究的热点 ［1-4］。但已有研究［5-14］多为实验室规模，采用模拟废水，与实际工程存在差异；其次研究问题包括了曝气压力、生物膜厚度、水力流态、生物膜层溶解氧（dissolved oxygen，DO）等因素对MABR的影响，但往往由于膜材质，如聚四氟乙烯（polytetrafluoroethylene，PTFE）/聚偏二氟乙烯（polyvinylidene difluoride，PVDF）/聚丙烯（polypropylene，PP）/聚乙烯（polyethylene，PE）/聚二甲基硅氧烷（polydimethylsiloxane，PDMS）等与膜形式（有孔膜/无孔膜/平板式/卷式/中空纤维式等）的不同，导致结果差异较大，无法对实际工程的调试及运行提出有效指导意见。

A2O+MABR运行工艺，是将MABR膜装置放置在A2O工艺缺氧池中，属于固定生物膜-活性污泥处理工艺。该工艺在不改变A2O工艺优势与运行模式的条件下，可降低好氧池处理负荷，减小占地面积；取消硝化液回流过程，节约投资与能耗；引入生物膜系统增大污泥浓度与污泥龄，强化脱氮效果。但该工艺在处理实际污水时的运行参数还有待优化。本研究以实际生活污水为对象，针对中空纤维无孔致密膜构成的MABR进行研究，考察实际应用过程中供气压力、供气流量、进水氨氮负荷、温度、混合液悬浮固体（mixed liquor suspended solids，MLSS）浓度等对MABR的氧气传递速率（oxygen transfer rate，OTR）及硝化性能的影响，并结合MABR反应区氨氮与总氮的变化规律确定其脱氮效果，另外借助生物膜厚度及微生物群落结构特征，从生物学角度对MABR的硝化性能进行分析。

01试验部分

1.1 试验工艺流程

试验采用A2O+MABR工艺，详见图1。

图1  MABR工艺流程

MABR膜装置放置在缺氧池中，原水经过格栅预处理后依次进入厌氧池、MABR（缺氧池）、好氧池进行生物处理，处理后污水经过沉淀池进行固液分离，上清液排放，沉淀污泥回流至厌氧池，以保持工艺系统中污泥浓度的稳定，污泥回流量控制在50%，剩余污泥定期排放；硝化液回流作为备用工艺；好氧池与MABR膜装置所需的气量均由罗茨风机提供，MABR膜装置的尾气返回至膜装置底部形成脉冲曝气，以控制MABR膜形成的生物膜厚度。MABR膜装置性能如表1所示。

表1 MABR膜装置性能参数

1.2 试验用水

试验用水为浙江省杭州市某生活污水处理厂的实际污水，出水要求满足GB 18918—2002《城镇污水处理厂污染物排放标准》^［15］一级A排放标准，具体水质指标如表2所示。

表2 实际进水水质及设计出水水质

1.3 检测项目与分析方法

检测项目及分析方法见表3所示。

表3 检测项目及分析方法

1.4 数据处理

生物硝化速率（nitrification rate，NR）与氧气传递速率（oxygen transfer rate，OTR）是MABR工艺处理效果的主要评价指标，其NR与OTR的计算公式^［21］分别见式（1）、（2）。

式中：NR为硝化速率，g/（m²·d）；NL_NH+4-Nin、NL_NH+4-Nout分别为MABR池进口、出口氨氮总量，g/d；A为MABR膜组件的膜面积，m²；OTR为氧气传递速率，g/（m²·d）；Q_air,in、Q_air,out分别为标准状态下，MABR膜组件进口、出口空气流量，m³/h;X_O2,in、X_O2,out分别为进口、出口空气中的氧气摩尔分数；P_O2为标准状态下氧气的密度，g/L。

1.5 试验条件

系统运行稳定后，污泥龄控制在14 d，污泥回流比为50 %，分别调整供气压力、供气流量、MLSS浓度、进水氨氮负荷，测定MABR区的OTR、进水/出水的NH₄₊-N浓度及TN浓度。

02 结果与讨论

2.1 供气条件对MABR膜传氧速率的影响

在试验条件下，保持进水量6.2~6.3 m³/h，污泥浓度（3000±500）mg/L，依次调整MABR供气流量与供气压力，分析供气压力与供气流量对MABR膜传氧性能的影响。其中，研究供气压力的影响作用时，控制供气流量为8m3/h，调整MABR的供气压力50~77 kPa；研究供气流量的影响作用时，控制供气压力为55kPa，调整MABR的供气流量4.5~9.5m³/h。供气压力与供气流量对MABR膜OTR的影响如图2和图3所示。

图2 MABR膜OTR与供气压力的关系

图3  MABR膜OTR与供气流量的关系

由图2可知：供气流量一定的条件下，供气压力在50~77 kPa时，随着供气压力的提高，OTR并无明显变化，始终保持在3~8 g/（m²·d），表明在供气压力<77 kPa的低压条件下，提高供气压力对膜OTR无显著影响，主要原因是对于致密的无孔膜，气体的渗透遵循溶解—扩散机理，气体分子的扩散过程符合菲克定律，本研究采用的MABR膜属于致密无孔膜，对于空气中的氧气具有较好的选择透过性，氧气在MABR膜中以分子形式进行传递，其中影响氧气传递速率的主要因素是供气中的氧气分压，但在实际污水处理的工程条件下，供气压力处于低压范围，压力变化带来的氧气分压变化小，因此供气压力对OTR的影响较小。

由图3可知：在供气压力一定的情况下，提高供气流量4.5~9.5 m³/h，OTR随着供气流量的升高而升高，主要原因为增大供气流量可以提高供应气体中的氧气分压，使得膜丝内部因透氧而损失掉的氧气量得到不断补充，ρ（DO）稳定保持在较高水平；其次由于膜丝外侧为缺氧环境，ρ（DO）通常低于0.5 mg/L，远远低于氧气在水中的溶解度，无孔致密MABR膜吸附、溶解的氧分子在浓度差的推动下进行扩散，从而透过膜到达膜的透过侧，透过膜的氧气快速溶解在低溶解氧的水中，实现了氧气在膜中的快速传递，因此提高供气流量保证了MABR膜丝内外的氧气分压差即氧气通过MABR膜的驱动力，从而提高了MABR膜的OTR。

2.2 供气条件对MABR硝化性能的影响

在试验条件下，保持进水量6.2~6.3m3/h，污泥浓度（3000±500）mg/L，依次调整MABR供气流量与供气压力，分析供气压力与供气流量对MABR硝化性能的影响。其中，研究供气压力的影响时，控制供气流量为8m3/h，调整MABR的供气压力50~77kPa，结果如图4所示；研究供气流量的影响时，控制供气压力为55kPa时，调整MABR的供气流量4.5~9.5m3/h，结果如图5所示。

图4 MABR生物膜NR与供气压力的关系

图5 MABR生物膜NR与供气量的关系

由图4可知：供气流量一定，供气压力处于50~77 kPa时，NR值稳定在（1.02±0.05）g/（m²·d），表明在50~77 kPa的低压环境下，供气压力对NR没有显著影响，NR随供气压力的变化规律与OTR一致。分析原因主要是因为硝化效果受硝化菌总量、供氧量等外界环境的影响，当硝化菌数量与其他外界环境不变时，供氧量是影响硝化效果的关键因素，而OTR为供氧量的一个重要评价指标。在实际工程中，风机的风压在选型时已确定，且运行过程中供气压力仅在较小的范围内波动，供气压力不会随外界条件的变化有明显变化，因此提高供气压力对提高NR无明显影响。

由图5可知：供气压力一定时，随供气流量的增大，NR出现先增大后稳定的变化趋势。当供气流量处于4.5~8.0 m³/h时，NR随着供气流量的增大而增大；供气流量处于7.0~9.0 m³/h时，NR趋于稳定，平均值最大达1.21 g/（m²·d），NH₄₊-N的平均去除率最大达43.58%。试验结果表明，供气流量存在一个最优值，当供气流量<7.0 m³/h 时，MABR生物膜因供氧不足导致其硝化反应不充分；随着供气流量增大，OTR提高，MABR生物膜表面的硝化微生物得到充足的氧气，硝化反应充分进行，NR值提高；但当供气流量进一步提高，供应给MABR生物膜表面硝化微生物的氧气出现过剩，氧气此时不构成MABR硝化作用的限制因素，NR趋于稳定。

2.3 MLSS浓度对MABR脱氮性能的影响

在试验条件下，保持进水量6.2~6.3 m3/h，MABR装置的供气流量8 m3/h，供气压力55 kPa，系统运行稳定后，调整MABR区的MLSS浓度。MABR生物膜NR与MLSS浓度的关系如图6所示。

图6 MABR生物膜NR与MLSS的关系

由图6可知：在不同污泥浓度条件下，NR平均值均在1.2 g/（m²·d）左右，NH₄₊-N平均去除率在40%左右，MLSS浓度对MABR生物膜的硝化性能无显著影响作用，表明在MABR工艺中，生物膜外部的生物量对MABR生物膜的硝化性能影响不大，主要原因为在设定的试验条件下，MABR膜传递的氧气被MABR膜上的硝化菌利用较为完全，并没有扩散进入到活性污泥系统，活性污泥系统中的微生物硝化反应较弱。MABR的生物膜厚度如表4所示。可知：在不同污泥浓度下，生物膜厚度基本稳定在500 µm左右，其中，生物膜上非惰性组分比例（挥发性微生物量/总生物量）>0.96，表明MABR生物膜上的微生物基本为非惰性微生物，决定了MABR生物膜的硝化作用。

表4 不同MLSS下生物膜厚度

2.4 进水氨氮负荷对MABR脱氮性能的影响

在试验条件下，MABR供气流量8m³/h，供气压力55 kPa，MLSS控制在（3000±500）mg/L，MABR区的HRT为3.5h，系统运行稳定后，通过加药泵在MABR区前的厌氧区投加NH₄HCO₃增大MABR区的NH₄₊-N浓度，MABR区生物膜NR与氨氮负荷的关系如图7所示。

图7  MABR生物膜NR与氨氮负荷的关系

由图7可知：MABR生物膜NR随着氨氮负荷的升高出现先升高后稳定的趋势，当氨氮负荷在0.04~0.12 kg/（m³·d）时，MABR生物膜NR随着氨氮负荷的升高而升高；当氨氮负荷>0.12 kg/（m3·d）时，NR趋于稳定，NR的平均值达到1.30 g/（m2·d），主要原因为根据莫诺德方程［22］， 在硝化菌数量不变的条件下，底物（氨氮）的总量增大，氨氮的比降解速率加快，NR随之增大，表明当底物浓度为限制因素时，氨氮负荷的提高促进了处理液中污染物与生物膜中的物质交换，提高了底物反应速率，随着底物浓度的进一步升高，底物浓度不再是限制因素，底物的降解速率与底物浓度无关，因此MABR生物膜NR不再随氨氮负荷的升高而升高，表明MABR对一定范围的氨氮负荷变化具有较好的抗冲击能力。

2.5 温度对MABR脱氮性能的影响

在试验条件下，MABR供气流量8 Nm3/h，供气压力55 kPa，MLSS控制在（3000±500） mg/L，MABR区HRT为3.5 h，系统运行稳定后，MABR生物膜NR与温度的关系如图8所示。

图8 MABR生物膜NR与温度的关系

由图8可知：MABR系统中，在温度为14~30℃，MABR生物膜NR均在0.5~1.6 g/（m2·d），生物膜的NR并没有随着温度的升高出现明显升高或者降低的趋势，主要原因为MABR属于固定生物膜系统，生物膜中的微生物污泥龄长，物种丰富，其中的嗜冷菌与嗜温菌会随着反应系统中水温的降低与升高而逐渐成为优势菌，对抗外界温度降低或升高对系统的冲击，保证系统的稳定性，该结论与Long等［23］、谭杰等［24］、李韧等［25］的研究结论一致。

2.6 MABR工艺中总氮与氨氮的关系

试验过程中测定了MABR区的氨氮与总氮的变化关系如表5与图9所示。

表5  MABR区域进出水质数据

图9 ∆ρ（TN）与∆ρ（NH₄₊-N）的关系

由表5可知： MABR区TN的主要成分为NH₄₊-N，NO_3--N与NO_2--N的含量较少，反硝化过程进行得较为彻底；此外 MABR区NH₄₊-N的平均去除量为7.64 mg/L，TN的平均去除量为7.99 mg/L，总氮变化量∆ρ（TN）与氨氮变化量∆ρ（NH₄₊-N）基本一致，表明MABR区发生了同步硝化反硝化作用。此外，图9 所示的MABR的∆ρ（TN）与∆ρ（NH₄₊-N）正比关系，进一步证明了MABR的同步硝化反硝化作用。

2.7 MABR膜的OTR与NR的关系

MABR膜OTR与生物膜NR 的关系如图10所示。

图10 MABR膜OTR与生物膜NR的关系

由图10可知：MABR膜OTR与生物膜NR呈正比，比值为4.46；理论上，1 g NH₄₊-N氧化为NO_2--N需要3.16 g的O₂，完全硝化为NO_3--N，需要4.2 g的O₂。在实际工程设计中，通常按照《室外排水设计规范》^［26］中规定，即氧化1 kg NH₄₊-N所需的O₂为4.57 kg，该值与试验过程的测定数据接近，表明MABR传递的O₂主要用来进行硝化反应。

2.8 MABR膜表面微生物分析

试验过程中，为表征MABR系统中的微生物丰度，在不同时间，借助16S rDNA高通量测序手段，分别对MABR中的生物膜和悬浮污泥进行取样测试，并从门水平和科水平上进行了分析，结果如图11所示。样品分所示。样品分别取自MABR运行过程的不同时间段，其中1A—1D分别代表MABR运行6、8、11、16个月的样品。

图11 MABR生物膜和悬浮污泥中的微生物群落种类

由图11a可知：在门水平上，在MABR生物膜与活性污泥中相对丰度最高的微生物种群是变形菌门（Proteobacteria），该细菌是参与脱氮除磷、降解有机物的最主要菌种，变形菌门的丰度在悬浮污泥中较为稳定，而在生物膜中有随时间明显升高的趋势，表明相关功能细菌在生物膜上得到富集；其次是拟杆菌门（Bacteroidetes），拟杆菌门属于反硝化细菌，在悬浮污泥中的相对丰度（25.1%）显著高于在生物膜中的相对丰度（18.5%），表明悬浮相在反硝化中发挥了更多作用；其他硝化细菌如硝化螺旋菌门在悬浮污泥中平均相对丰度0.23%，在生物膜上的平均相对丰度为0.79%，说明好氧硝化反应主要发生在生物膜上，MABR膜上硝化菌的富集更好，硝化效果明显。在科水平上，图11b中显示的优势菌亚硝化单胞菌科（Nitrosomonadaceae）、硝化螺旋菌科（Nitrospiraceae）、伯克氏菌科（Burkholderiaceae）、噬几丁质菌科（Chitinophagaceae）、腐败螺旋菌科（Saprospiraceae）、红细菌科（Rhodobacteraceae）以及红环菌科（Rhodocyclaceae）等均与脱氮密切相关，其中，生丝微菌科（Hyphomicrobiaceae）中的微生物在不同的环境条件下可以实现硝化或反硝化作用。在MABR生物膜中生丝微菌科相对丰度从1.2%增加到8.3%，而液相污泥中的相对丰度平均只有0.69%，表明MABR膜上微生物从内到外随着DO的降低实现同步硝化反硝化作用。

03结论

MABR工艺是一种可以实现同步硝化反硝化的新型脱氮工艺，NR与OTR为其主要的评价指标，本研究对中空纤维形式的致密MABR膜进行研究，分析工艺参数对其性能的影响作用，主要结论如下：实际工程项目的致密中空纤维MABR膜系统，MABR膜传递的氧气主要提供给生物膜上的硝化菌进行硝化反应，其中供气流量对MABR膜的OTR影响较大，且存在最优的供气流量；而供气压力在实际运行中通常处于低压范围，且运行过程中变化较小，对OTR影响较小。MABR系统属于生物膜系统，其硝化性能主要受硝化菌数量、供氧量与氨氮负荷的影响；微生物分析结果表明，MABR系统中，MABR生物膜上的硝化菌群较活性污泥系统丰度更高；其次供气流量的升高为MABR生物膜上的微生物提供了足够的氧气，氨氮负荷升高为MABR生物膜上的微生物提供了足够的底物浓度，NR随之得到升高；而悬浮污泥系统中的MLSS与温度对MABR生物膜的硝化性能无明显影响。

来源：环境工程

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